Имен­но бла­го­да­ря уси­ли­ям Софьи Ан­дре­ев­ны в 1879 го­ду вы­шел пер­вый био­гра­фи­чес­кий очерк Толс­то­го. Она за­ду­ма­ла пи­сать био­гра­фию суп­ру­га не­сколь­ко рань­ше. Од­но из пер­вых упо­ми­на­ний да­ти­ро­ва­но 17 сен­тяб­ря 1876 го­да, днем ее име­нин: «Ве­ле­ла при­нес­ти из ру­жей­но­го шка­фа все Ле­воч­ки­ны бу­ма­ги и вся ушла в мир его ли­те­ра­тур­ных про­из­ве­де­ний и днев­ни­ков. Я с вол­не­ни­ем пе­ре­жи­ва­ла це­лый ряд впе­чат­ле­ний. Но я не мо­гу пи­сать за­ду­ман­ной мной его био­гра­фии, по­то­му что не мо­гу быть бес­прист­раст­на».

Че­рез ме­сяц с не­боль­шим, 24 ок­тяб­ря, Софья Ан­дре­ев­на все-та­ки взя­лась за ра­бо­ту, но вско­ре сно­ва бро­си­ла. Во­пло­тить за­ду­ман­ное по­мог слу­чай. В ав­гус­те 1878 го­да жур­на­лист и ре­дак­тор Ми­ха­ил Мат­ве­е­вич Ста­сю­ле­вич по­про­сил при­слать для сво­е­го но­во­го из­да­ния ли­бо крат­кую био­гра­фию пи­са­те­ля, ли­бо био­гра­фи­чес­кий очерк о нем. Софья Ан­дре­ев­на сно­ва при­ня­лась за де­ло. Лев Ни­ко­ла­е­вич охот­но ей по­мо­гал: «Он го­во­рил, а я за­пи­сы­ва­ла. Де­ло шло ве­се­ло, друж­но». Этот ма­те­ри­ал вы­шел в 1879 го­ду в из­да­нии «Рус­ская биб­лио­те­ка» под за­го­лов­ком «Крат­кий био­гра­фи­чес­кий очерк, на­пи­сан­ный со слов гра­фа Л. Н. Толс­то­го же­ной его гр. С. А. Толс­той 25 ок­тяб­ря 1878 го­да».

Ав­тор че­ты­рех­том­ной био­гра­фии пи­са­те­ля Па­вел Ива­но­вич Би­рю­ков вспо­ми­нал: «С. А. Толс­тая не раз при­ни­ма­лась за­пи­сы­вать ма­те­ри­а­лы о жиз­ни Л. Н., рас­спра­ши­вая его об его дет­ст­ве и слу­шая рас­ска­зы его родст­вен­ни­ков, ко­то­рых она за­ста­ла еще в жи­вых». Он сам ис­поль­зо­вал для сво­е­го мно­го­том­но­го био­гра­фи­чес­ко­го тру­да ее кон­суль­та­ции и се­мей­ный ар­хив.

Софья Ан­дре­ев­на по­мо­га­ла в на­пи­са­нии био­гра­фии Льва Толс­то­го на не­мец­ком уче­но­му-сла­вис­ту Ра­фа­и­лу Вик­то­ро­ви­чу Ле­вен­фель­ду. Кни­га вы­шла в 1892 го­ду, а ее рус­ский пе­ре­вод уви­дел свет в 1904 го­ду. В пре­ди­сло­вии к это­му из­да­нию пе­ре­вод­чи­ца А. В. Пе­ре­лы­ги­на от­ме­ти­ла: «Гра­фи­ня Толс­тая… про­смот­ре­ла мой пе­ре­вод и са­ма лич­но сде­ла­ла все ис­прав­ле­ния в не­вер­нос­ти пе­ре­дан­ных Ле­вен­фель­дом фак­тов, ка­са­ю­щих­ся до лич­нос­ти гра­фа Льва Ни­ко­ла­е­ви­ча Толс­то­го и его род­ных».

Же­на пи­са­те­ля хо­ро­шо зна­ла ино­стран­ные язы­ки и де­ла­ла пе­ре­во­ды как по его прось­бе, так и по прось­бе из­да­те­лей или ис­сле­до­ва­те­лей его твор­чест­ва. Для Льва Ни­ко­ла­е­ви­ча она пе­ре­ве­ла с не­мец­ко­го «Уче­ние 12 апос­то­лов», с ан­глий­ско­го — статьи о ве­ге­та­ри­анст­ве, а так­же текст о по­сле­до­ва­те­лях ре­ли­гии Ба­хаи, ко­то­рый пос­ле ре­дак­ту­ры Толс­то­го был опуб­ли­ко­ван в 1911 го­ду в «Ка­лен­да­ре для каж­до­го» под за­гла­ви­ем «Пер­сид­ские муд­ре­цы: Баб и Ба­га-Ул­ла». Со­вмест­но с брать­я­ми Тас­те­вэн Софья Ан­дре­ев­на пе­ре­ве­ла на фран­цуз­ский язык трак­тат Толс­то­го «О жиз­ни». Он вы­шел в 1889 го­ду в Па­ри­же, в из­да­тельст­ве C. Marpon & E. Flammarion.