Литературный талант Софьи Андреевны проявился еще в юности. В 1860 году она сочинила повесть «Наташа». С этим текстом был знаком Лев Николаевич и даже узнавал себя в одном из героев — князе Дублицком. Прочитав работу девушки, он записал о ней в своем дневнике: «что за энергия правды и простоты». Незадолго до свадьбы Софья Андреевна сожгла повесть вместе с девическими дневниками.
Софья Андреевна увлеклась литературой, готовясь к экзамену на звание домашней учительницы, который успешно сдала в 1861 году. Ее сочинение было высоко оценено профессором Николаем Саввичем Тихонравовым — будущим ректором Московского университета. «И Соня сделается когда-нибудь автором; недаром она привела в восторг Тихонравова своим сочинением. Ну-ка, отличись, моя красавица, напиши нам повесть. Стоит только захотеть, если ты удачно и верно опишешь твоего мужа и всю твою эпизоду со всей предшествующей твоей жизнью, то интереса в этом много найдется, — цитирует Софья Андреевна письмо отца к ней и Льву Николаевичу, а затем добавляет, — Я была в восторге от высокой отметки; а позднее, когда я вышла замуж за Льва Николаевича, Тихонравов сказал, что Льву Николаевичу и следовало жениться на такой жене, у которой было верное литературное чутье, и что сочинение мое было лучшее в году из всех сочинений экзаменующихся девиц».
Особое место в наследии Софьи Толстой-литератора занимают ее автобиографические тексты и дневники. Для нее это была своего рода психотерапия: «я часто бываю одна с своими мыслями, что невольно является потребность писать журнал»; «все прорвалось в потребности сосредоточиться и выплакаться и выписаться в журнале».