Еще при жизни Льва Николаевича она за­ни­ма­лась со­хра­не­ни­ем его на­сле­дия. В 1888—1889 го­дах по­мес­ти­ла его ру­ко­пи­си на хра­не­ние в от­де­ле­ние ру­ко­пи­сей Ру­мян­цев­ско­го му­зея. В ян­ва­ре 1904 года ру­ко­пи­си бы­ли пере­ве­де­ны от­ту­да в Исто­ри­чес­кий му­зей в Моск­ве, где бы­ло орга­низо­ва­но «От­де­ле­ние име­ни Л. Н. Тол­сто­го». В ян­ва­ре 1915 го­да руко­пи­си сно­ва бы­ли пере­да­ны на хра­не­ние в Ру­мян­цев­ский му­зей, где они на­хо­ди­лись до мо­мен­та передачи в Государственный музей Толстого.

В 1905 и 1908 годах Со­фья Ан­дре­ев­на до­пол­ня­ла и пере­пи­сы­ва­ла ка­та­лог ясно­по­лян­ской биб­лио­те­ки, со­став­лен­ный до­черью Та­тья­ной в 1880—1890-х го­дах. Отме­чая за­слу­гу су­пру­ги пи­са­те­ля в со­хра­не­нии биб­лио­те­ки, до­маш­ний док­тор Д. П. Ма­ко­виц­кий пи­сал: «Со­фья Ан­дре­ев­на, каш­ляя и жа­луясь на труд­ность для нее ра­бо­ты, при­ве­ла в по­ря­док жур­на­лы, за­пи­са­ла в ка­та­лог кни­ги, по­лу­чен­ные в по­след­ние ме­ся­цы, и раз­ло­жи­ла их по шка­фам, рас­по­ря­ди­лась о со­хра­не­нии га­зет. Очень быстро и ак­ку­рат­но ра­бо­та­ет. Это ее за­слу­га, что биб­лио­те­ка в Яс­ной По­ля­не це­ла. И те бро­шю­ры и кни­ги, ко­то­рые Лев Нико­лае­вич исключил, сохранила».

В 1911 году графиня озаботилась пере­дачей Яс­ной По­ля­ны в го­су­дар­ствен­ную соб­ствен­ность. Осно­вы­ваясь на ее про­ше­нии Ни­ко­лаю II от 10 мая, Со­вет ми­нист­ров при­нял ре­ше­ние при­об­рес­ти усадь­бу за пол­мил­ли­она руб­лей. 17 ию­ня 1911 го­да Со­фья Ан­дре­ев­на пи­шет в днев­ни­ке: «Пере­пи­са­ла все пред­ме­ты в спаль­не и все поч­ти от­даю пра­ви­тель­ству под му­зей. И груст­но, и ду­маю, что так надо». Одна­ко осенью того же го­да ре­ше­ние бы­ло пере­смот­ре­но, и пра­ви­тель­ство от­ка­за­лось от по­куп­ки Яс­ной По­ля­ны. 18 ноя­бря вдо­ва Льва Тол­сто­го от­пра­ви­ла еще одно пись­мо им­пе­ра­то­ру, в ко­то­ром го­во­ри­лось: «Если рус­ское пра­ви­тель­ство не ку­пит Яс­ной По­ля­ны, сы­но­вья мои, нахо­дя­щие­ся, неко­то­рые из них, в боль­шой нуж­де, при­нуж­де­ны бу­дут, хотя и с глу­бо­кой сер­деч­ной бо­лью, про­да­вать ее участ­ками или пол­нос­тью в част­ное вла­де­ние». Про­ше­ние так и не было удов­лет­во­ре­но, однако гра­фи­не на­зна­чи­ли пен­сию в 10 ты­сяч руб­лей, ко­то­рая от­час­ти шла на содержание усадьбы.

После смерти супруга Софья Андреевна оста­ви­ла не­при­кос­но­вен­ной об­ста­нов­ку по­след­не­го дня жиз­ни Тол­сто­го в его спаль­не и ка­би­не­те. В этих ком­на­тах она при­ни­ма­ла пер­вых экс­кур­сан­тов. Пер­вая за­пись о про­ве­ден­ной экс­кур­сии по­яв­ля­ет­ся в днев­ни­ке Со­фьи Ан­дре­ев­ны 5 де­каб­ря 1910 го­да, спус­тя поч­ти ме­сяц после смер­ти Льва Ни­ко­лае­ви­ча: «При­ез­жа­ли Сер­ге­ен­ко, Се­ре­жа Су­хо­тин и др. По­ка­зы­ва­ем ком­на­ты Льва Ник. по­се­ти­те­лям». До по­след­них дней она ре­гу­ляр­но за­пи­сы­ва­ет, кто и когда при­ез­жал на экс­кур­сию в Яс­ную По­ля­ну. В ее пись­ме Ва­лен­ти­ну Бул­га­ко­ву от 17 ию­ня 1917 го­да го­во­рит­ся: «Очень утом­ля­ют по­се­ти­те­ли, осо­бен­но воен­ные. Се­год­ня при­хо­ди­ло с му­зы­кой 400 человек. Всех пу­стить в ком­на­ты Льва Ни­ко­лае­ви­ча, ко­неч­но, не­мыс­ли­мо. Я впус­ти­ла 5 групп по 12 че­ло­век, ко­неч­но, пооче­ред­но, и еще му­зы­кан­тов, до­ста­вив­ших нам удо­воль­ствие сво­ей му­зы­кой».

Желая упорядочить по­се­ще­ние Яс­ной По­ля­ны боль­шим ко­ли­чест­вом людей, в июне 1913 года Со­фья Ан­дре­ев­на обра­ти­лась через га­зе­ту «Рус­ское сло­во» с за­яв­ле­ни­ем о раз­ре­ше­нии по­се­щать дом и усадьбу один раз в не­де­лю — по четвергам с 10 до 12 часов дня.

В 1914—1918 годах Со­фья Ан­дре­ев­на ак­тив­но за­ни­ма­лась описью пред­ме­тов дома по ком­на­там и шка­фам. Она вно­си­ла дан­ные в об­щую чер­ную кле­ен­ча­тую тет­радь, на внут­рен­ней сто­ро­не ко­то­рой чер­ны­ми чер­ни­ла­ми за­пи­са­ла: «Спи­сок со­став­лен и про­ве­рен гр. С. А. Тол­стой. Май 1914 года. И дальше в 1918 го­ду пере­смот­ре­но и за­пи­са­но (май 1918) — даль­ней­шее. Чего не ока­жет­ся, зна­чит, по­хи­ще­но не­за­мет­но для меня. С. Толстая. 30 май. 12 июнь». Каж­до­му пред­ме­ту, вне­сен­но­му в спи­сок, со­пут­ство­ва­ла исто­рия. Напри­мер, пере­чис­ляя пред­ме­ты, на­хо­дя­щие­ся в ка­би­не­те Льва Тол­сто­го, гра­фи­ня за­пи­са­ла: «Ди­ван ко­жа­ный, на ко­то­ром ро­дил­ся гр. Лев Ни­ко­лае­вич, его бра­тья, се­стра и во­семь че­ло­век де­тей (Льва Никол.)». По сей день обста­нов­ка До­ма Тол­сто­го со­хра­не­на в соответствии с последним годом жизни писателя.